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化學研究所在谷氨酸合成酶生物電化學研究上的新進展

        化學信號傳遞是所有生命活動的基礎?;铙w化學信號的定量獲取對于了解和理解神經系統活動具有重要意義。然而,神經系統化學環境的多樣性和可變性使得在活體分析化學的研究非常困難。在國家自然科學基金、科技部和中國科學院的支持下,中科院化學研究所重點實驗室的科研人員利用電化學原理,長期從事這一領域的基礎研究和應用研究,開發了一系列重要神經分子的高選擇性、高靈敏度和時空分辨率的電化學分析原理和方法Acc. Chem. Res. 2012, 45, 533-543; Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 5959-5968; Chem. Soc. Rev. 2017, 46, 2692-2704; Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 11802 -11806; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 4590-4593; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 1396 - 1399)。

        近年來,基于生物電化學原理的活體電分析化學原理和方法的發展引起了研究者們的關注。一般而言,生物電化學分析的性能(如靈敏度、抗干擾能力等)。這取決于酶與電極界面之間的電子傳遞過程。通過他們的努力,研究人員發現,利用小分子在普通有機溶劑中的表面滲透效應,通過調節酶與電極之間的相互作用,可以優化碳納米管表面酶分子的取向。從而促進了酶分子的直接電子轉移,有效地提高了生物電化學催化性能J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 1565-1574。

1 界面調控的谷氨酸合成酶電催化

        由于常見的酶元素(氧化酶或脫氫酶)需要氧氣或輔酶參與生物電化學催化,現有的基于酶的生物電化學傳感器難以用于活體分析。解決這一問題的有效途徑是尋找或設計新的酶識別元件。近期,為了對谷氨酸作為重要的神經遞質進行活體分析,研究人員構建了以谷氨酸合成酶為識別元件的生物電化學傳感界面。該酶在自然狀態下催化谷氨酸的合成,但如何將其用于活體電分析化學的研究還未見報道。研究人員發現,在酶和電極之間引入合適的電子轉移介質可以有效地調節電催化的方向(如圖1所示)。特別是通過在界面引入低式量電位甲基紫精,可實現酮戊二酸和谷氨酰胺的酶催化電合成谷氨酸。高式量電位鐵氰化鉀的引入可以逆轉反應方向,實現酶催化谷氨酸的電化學氧化,催化電流與谷氨酸濃度有很好的相關性。進一步揭示了谷氨酸合成酶傳感器不同于酶傳感器和脫氫酶傳感器,不僅靈敏度高,而且不受氧濃度變化的影響。為活體電化學分析提供了一條新的途徑。相關結果發表于

J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 12700-12704. 

 

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