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焚燒源高毒性氯代芳構化合物生成機制于中科院大連化物所獲得進展

最近,大連化物所生態環境評價與分析研究人員陳吉平和張海軍研究團隊在焚燒煙氣中高毒性芳烴的氯化形成機理研究方面取得了新的進展,相關研究成果發表在"環境科學與技術雜志"上。

在固體廢物焚燒和鐵礦石冶煉的燃燒過程中,將產生大量的芳香化合物,如苯、酚、聯苯、多環芳烴和類似物,并伴隨著氯化物(金屬氯鹽和HCl)、Cl2和氯自由基(Cl·)的生成和揮發。這些芳香化合物和含氯粒子可以在煙氣中發生復雜的化學反應,形成氯代芳香化合物,如二噁英、多氯聯苯、多氯萘和氯代多環芳烴。這些氯代化物具有強烈的致癌、致畸和致突變毒性,已被聯合國環境規劃署(環境署)列為持久性有機污染物。它們是環境保護領域的關鍵監測污染物。芳烴氯化是控制焚燒煙氣中氯代芳烴生成的關鍵步驟。由于反應所涉及的物質極其復雜,涉及大量的元素反應,長期以來,人們對焚燒過程中高毒性氯代芳烴的氯化生成機理缺乏系統深入的了解,這在一定程度上制約了相應的減排控制技術的發展。

通過模擬煙氣焚燒反應氛圍,研究了Cu、Fe、Mn、Cr、Co、Ni、Al、Ti、Pb和Zn的氧化物和氯化物對芳構化和親電氯化反應的影響。發現銅氯化物(Ⅱ和Ⅰ)和鐵(Ⅲ和Ⅱ)是促進萘氯化反應的關鍵活性物質。結合對銅、鐵顆粒晶體結構的分析,首次揭示了煙氣中銅、鐵顆粒的脫氯和氧氯化循環驅動的芳香族化合物親電氯化反應機理。氯化銅(Ⅱ)和氯化鐵(Ⅲ)可作為直接引發芳香族化合物氯化反應的氯化劑。在銅顆粒脫氯-氧氯化循環中,氯化銅直接氯化(Ⅱ)是芳香族化合物氯化的主要機理,在鐵顆粒的脫氯-氧氯化循環中,直接氯化與催化氯化同樣起著同樣的作用。萘的親電氯化反應符合電子云密度函數理論,在1位和4位處有較好的氯取代反應。

在深入了解焚燒過程中氯芳烴的氯化生成機理的基礎上,研究小組開發了焚燒源二噁英等氯芳烴的抑制技術,并已在三家大城市垃圾焚燒電廠中得到應用。 

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